理化所提出电化学合成尼龙单体-己二酸

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[原文来自:www.ii77.com]


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己二酸是工业上最有应用价格的脂肪族二元羧酸。它是各类尼龙聚合物、药物、润滑剂、增塑剂和食品添加剂的根基化学原料,尤其是作为单体系备尼龙-66和聚氨酯。全球局限内已有明确报道的贸易化己二酸产物均由苯出发,经热催化加氢和硝酸氧化两步法制备。该路线面临以下问题:(1)以石化资源衍生苯为原料,面临弗成再生和原料受限的风险与挑战;(2)加氢回响过程涉及高温高压回响,需要高纯氢气,弗成避免的会带来平安隐患;(3)需要消费大量侵蚀性硝酸作为氧化性,发生大量的含酸废液,同时排放等化学计量比的氮氧化物(NOx和N2O),严重损坏生态情况。

针对以上问题,中国科学院理化所光化学转换与合成中心陈勇研究员团队提出以木质素衍生的酚类化合物为原料,水为独一的氢源/氧源,行使电化学成对电解的策略实现己二酸的绿色电合成。经由设计合成双金属催化剂,实现高的电催化活性。以PtAu合金为阴极催化剂,实现苯酚高效转化生成KA油,产率为92%,法拉第效率为43%;随后KA油在CuCo2O4阳极催化剂上被电氧化为己二酸,产率为85%,法拉第效率为84%。

己二酸的绿色电合成示意图

KA油(稀奇是环己酮)在水溶液中的消融性差和扩散迟缓,使其难以在催化剂外观富集和吸附以进行电催化氧化回响,导致其催化活性差。此外,因为传质限制,作为竞争回响的析氧回响将在高电流密度下占主导地位,从而弗成避免地降低法拉第效率,增加回响能耗。针对上述问题,团队提出催化剂界面微情况调控策略,设计合成了四氧化三钴/石墨炔(Co3O4/GDY)复合电催化剂。行使GDY本征的全碳构造疏水性和雄厚的炔键,GDY能够作为催化剂疏水性和活性中心电子构造调节剂。电化学动力学实验连系分子动力学模拟究竟表明,该复合催化剂能够更高效地富集、吸附有机回响底物,显著提高KA油电氧化制备己二酸的回响速度和法拉第效率。与不润饰GDY的Co3O4比拟,该Co3O4/GDY生成己二酸的回响速度提高达1.6倍,法拉第效率从73%提高到92%。

电催化KA油氧化制备己二酸耦合制氢示意图

相关研究功效以Sustainable Adipic Acid Production via Paired Electrolysis of Lignin-derived Phenolic Compounds with Water as Hydrogen and Oxygen Sources和Graphdiyne as an Electron Modifier for Boosting Electrochemical Production of Adipic Acid为题离别揭橥在J. Am. Chem. Soc.Adv. Funct. Mater.期刊上,文章的第一作者为理化所稀奇研究助理刘福来博士,通信作者为陈勇研究员。

研究工作获得了国度天然科学基金委、中国科学院-香港大学新材料结合实验室基金以及中国博士后科学基金等帮助项目的帮助。

文章链接:

J. Am. Chem. Soc., 链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02835

Adv. Funct. Mater., 链接:

https://doi.org/10.1002/adfm.202310274

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标签:电化学 单体

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